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單個金屬原子也能做催化劑 能獲得"以一當十"催化力
發布:haige__   時間:2018/12/3 23:33:21   閱讀:870 
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如果說化學反應是工業界“點石成金”“變廢為寶”的魔法,那么,優秀的催化劑就是驅動和控制化學反應的“魔杖”。不過,這個“魔杖”可不便宜,它常常要用非常稀少的貴金屬Au、Pt、Pd等制作而成。

近年來,科學家發現了“單原子催化劑”這一黑科技,就是用單個金屬原子來做催化劑。這種單原子催化劑不但可以大量節省材料成本,而且其化學配位不飽和度高導致更好的化學活性,往往能夠獲得“以一當十”的高利用率和高催化能力。

而在大自然中,生物的催化化學反應性往往得益于相鄰的反應位點之間的協同作戰。比如說,生物酶的結合位點在吸附反應物時發生結構變化,傳遞給相鄰位點,并增強該位點對后續反應物的吸附,達到協同吸附的增強效果。

那么,這種協同效果在單原子催化劑中是否存在?那些各自分散開來的單原子催化劑,是只會“單兵作戰”,還是能夠“一個好漢三個幫”呢?

圖片來自網絡
帶著這些問題,中國科學技術大學微尺度國家研究中心江俊課題組的張國楨副研究員、李欽坤同學和電子科技大學李小飛副教授合作,采用量子化學計算研究了具有優異催化性能的鐵單原子(Fe)催化劑之間的協同效應。

他們把兩個單獨的鐵原子通過氮原子固定在一塊石墨烯材料上,構成了一個由石墨烯網絡負載的兩個鐵單原子催化劑([email protected])。
 
他們發現,當一個鐵單原子吸附了一氧化碳分子的時候,它的電子結構特性會發生變化。然后,這個鐵單原子通過石墨烯的“網絡連接”,向近鄰的另外一個鐵單原子發出電荷轉移信號,并誘導它同步變化。這時候,就發生了令人吃驚的遠距離協同的電子自旋轉變(cooperativespin transition),就仿佛鐵單原子之間通過石墨烯網絡展開了“網聊”。
一氧化碳分子吸附導致石墨烯負載的近鄰鐵單原子催化劑之間發生協同電子自旋轉變一氧化碳分子吸附導致石墨烯負載的近鄰鐵單原子催化劑之間發生協同電子自旋轉變
如上圖所示,研究人員分別在兩個相鄰鐵單原子位點依次吸附兩個一氧化碳分子,一氧化碳分子誘導兩個相鄰鐵單原子協同電子結構變化,導致整個體系經歷了亞鐵磁態(FM1)-反鐵磁態(AFM1)-鐵磁態(FM2)-反鐵磁態(AFM2)的振蕩性長程自旋轉變。

這一現象說明,相鄰鐵單原子之間存在協同效應,而且協同效應可以通過分子吸附這一手段來調控。更重要的是,這一發現說明高導電性的石墨烯網絡是連接不同單原子位點的橋梁。借助石墨烯材料,催化劑位點不再是襯底上的孤島,而是彼此關聯的群島;它們可以通過石墨烯進行“網聊”傳遞信號,對外界的微擾做出同步響應。這樣,單原子催化劑不再是一個個孤立活性位點的簡單累加。

可以預見的是,當單原子催化劑的“近鄰效應”顯著時,“協同催化”將變得非常重要,這也將顛覆人們對單原子催化劑只擅長“單兵作戰”的原有認識。

研究人員認為,協同催化的現象可能廣泛存在于單原子催化劑體系。在此基礎上,利用石墨烯這樣的二維材料實現單原子之間的“網聊”通訊,可以為單原子催化劑的性能調控,比如調節催化劑位點自旋、改變吸附強弱、改變反應路徑等,提供全新的思路。

重要的是,這一研究也為單原子催化劑無能為力的多原子協同活化反應提供了解決思路,通過設計合理的近鄰單原子體系,就可以讓近鄰單原子位點在協同反應中“各司其職”,同時活化不同反應物,從而彌補了單原子催化劑在多原子協同反應中的空白。

總之,通過這項理論研究,我們對”單原子”魔杖的原理有了全新的認識,這將能夠幫助設計更好的配方,讓“點石成金”術的更好的服務人類。

來源:新浪新聞網
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