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《自然》《科學》一周(3.27-4.2)材料科學前沿要聞
發布:lee_9124   時間:2017/4/3 11:59:36   閱讀:1330 
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1.沉淀微雕塑的可控生長和形成

(Controlledgrowth and form of precipitating microsculptures)

三維形狀的可控自組裝對于制備功能材料具有重要意義。它們的實際應用需要理論框架來量化和指導動態雕刻彎曲結構。受很多生物共沉淀模式的啟發,Kaplan等人針對薄壁復雜結構生長鋒面發展了一種幾何理論,這一理論能夠很好的解釋之前觀察到的實驗結構。另外,這一理論能夠預測很多實驗上并沒有探索的合成路線。他們利用這一理論設計了很多基于特定功能的光學微結構形狀??傊?,他們的這一理論框架提供了一種理解和控制功能沉淀微結構生長和形成的新方式(Science  DOI: 10.1126/science.aah6350)    
 

2.黑硅共形TiO2薄膜提高的光電化學效率和穩定性

(Enhancedphotoelectrochemical e?ciency and stability using a conformal TiO2 film on ablack silicon photoanode)

黑硅(b-Si)是一種表面納米結構化的Si,具有極有效的光吸收能力,因此是能量轉化研究的熱點。但是,強烈的電荷復合與低電化學穩定性,限制了b-Si在光電化學太陽能-燃料產生過程中的使用。Yu等人利用低溫原子層沉積(ALD)將共形超薄無定形的TiO2薄膜沉積在b-Si表面,同時解決了這兩個問題。與析氧催化劑Co(OH)2薄膜相結合,b-Si/TiO2/Co(OH)2異質結光電陽極在0.1M NaOH電介質中外在電壓1.48V vs RHE時,能夠產生飽和光電流密度32.3 mA cm-2。相對于平面Si和未保護的b-Si光電極,這一新型光電極表現出提高的光電流,這主要歸結于提高的電荷分離效率。8-nm ALDTiO2層將b-Si的使用壽命從不到半小時提高到了4小時。(Nature Energy DOI:10.1038/nenergy.2017.45)
 
 
3.乙炔氫氯化反應中單個位點金催化

(Identificationof single-site gold catalysis in acetylene hydrochlorination)

近期證實的對于氫氯化反應有效進行催化的金催化劑的活性位點一直存在爭議。Malta等人通過原位x-射線吸收精細結構研究發現Au/C催化劑在乙炔氫氯化反應條件下表現出很高的活性。這一催化劑由單個位點陽離子Au實體構成,它們的活性與Au(I):Au(II)比例有關。他們證實了這些Au/C催化劑是單個位點異質Au催化劑支撐類似物,并基于Au(I)-Au(II)物種提出了一種被計算模型支持的催化機理。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT4858)
 
 
4. 模擬異質界面太陽能水解

(Modellingheterogeneous interfaces for solar water splitting)

從水和太陽光產生氫氣,為產生規?;涂沙掷m的無碳能源提供了很有前景的方法。太陽能到燃料的技術關鍵是設計有效、可持續和低成本的光電化學池,能夠有效吸收太陽光并驅動水解反應。為了實現這一目標,深入理解和精確控制光吸附劑、電介質和催化劑間異質界面是十分必要的。Pham等人綜述了利用基于第一原理方法預測異質界面物理化學性質方面的最新進展和面臨的挑戰,并強調了理論計算在解釋日益復雜的實驗方面的關鍵作用。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT4803)
 
 
5.納米尺度毛細管凍結離子液體

(Nanoscalecapillary freezing of ionic liquids confined between metallic interfaces andthe role of electronic screening)

室溫離子液體(RTILs)是對能量存儲和活性潤滑具有重要作用的新材料。它們是不同尋常的液體,對于傳統電介質框架產生了重要挑戰。它們在充電界面的行為與它們的電化學活性相關,但是具體機理尚不清楚。利用基于音叉的原子力顯微鏡流變學測量法,Comtet等人探索了限域的RTILs的性質,揭示了RTILs在低于某一厚度閾值時向固態轉化的急劇變化,指向毛細管冷凍限域。這一閾值與限域材料的金屬本性有關,越多的金屬表面越有利于冷凍。他們根據冷凍轉變解釋了這一行為,并考慮了在限域表面RTIL潤濕的電子屏蔽的影響。他們的發現對于解釋限域的RTIL的性質提供了新的觀點,并為利用相轉變RTILs調節納米尺度潤滑的應用提供了新思路。(Nature Materials  DOI: 10.1038/NMAT4880)  
 

6. 原子線中的光激發結構轉變

(Opticallyexcited structural transition in atomic wires on surfaces at the quantum limit)

對于固體原子勢-能量的瞬態控制能夠帶來新的物質態和晶格振動時間尺度核運動的量子控制。Frigge等人報導了原子銦線中一種光誘導從低對稱到高對稱電荷密度態的轉變。這種In線位于Si的表面,并且這種轉變的發生在350飛秒以內完成。光激發打破和創造了In-In鍵,導致了軟聲子模式的非熱激發,并通過耦合這些軟聲子模式和源于Si表面對稱性破壞的多種形式的表界面聲子驅動了關鍵阻尼核運動極限中的結構轉變。這一發現表明精密調節電子激發能夠創造非平和勢能表面,從而驅動量子限制的界面上的結構動力學。這一技術能夠潛在應用于調節固態到光激發的動態響應,并具有廣泛的應用潛力,如:超快探測器。(Nature DOI: 10.1038/nature21432)

  
 
7.打印的GaAs組裝體光電極

(Printedassemblies of GaAs photoelectrodes with decoupled optical and reactiveinterfaces for unassisted solar water splitting)

盡管III-V化合物半導體具有極好的光物理性質和高太陽能-氫氣轉化效率,但是高成本和有限的穩定性限制了它們在太陽能驅動的光電化學水解中的實際應用。Kang等人報導了一種通過打印的外延生長的化合物半導體克服這些困難的III-V光催化策略?;贕aAs外延材料的薄膜堆從生長基底上剝離并打印在非透明基底上形成集成光催化電極。異質集成的電極構型與特殊的外延設計能夠去耦合材料界面的光照和電催化。并且,這使光吸收、載流子傳輸、電荷轉移和材料穩定能夠獨立控制和優化。利用這一方法,他們構建了一系列GaAs光電極的無線串聯系統,這一系統在無輔助水解中表現出13.1%的太陽能-氫氣轉化效率。(Nature Energy  DOI: 10.1038/nenergy.2017.43)  

 
8.氧還原的實時阻抗監測

(Real-timeimpedance monitoring of oxygen reduction during surface modification of thinfilm cathodes)

固態氧化物燃料電池性能的提高很大程度上依賴于對于氧還原反應具有高催化活性的陰極材料的發展。鈣鈦礦型氧化物,如:La1-xSrxCoO3-δ(LSC),具有極好的活性,但是性能的衰減很可能是由表面成分變化引起的,這阻礙了LSC全部潛能的利用。Rupp等人最近揭示了LSC表面很高的催化活性可以追溯到很少的活性位點。盡管很少的SrO,如:單層的4%,沉積在LSC表面,則會導致嚴重的失活。另一方面,Co能夠引起再次激活,表明活性位點和Co在表面的出現密切相關。這能夠通過原位測量薄膜電極電化學性能的變化來監測,同時修飾它們的表面:在脈沖激光沉積腔體內通過單脈沖激光沉積比例明確的Sr-、Co-和La氧化物單層的阻抗譜測量。(Nature Materials  DOI: 10.1038/NMAT4879)   
 
 

來源:新材料在線
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